Как живописец прошел через увлечение импрессионизмом; в 1910-х создавал «кристаллографические» композиции в духе кубизма, а также скульптуры из корней и сучьев (цикл «Освобожденное движение», 1918, не сохранился). Познакомившись с философией П. А. Флоренского, вместе с женой, начал разрабатывать оригинальную теорию «нового пантеизма» – целостного восприятия мира в звуке и цвете, пространстве и движении. С годами центральное место в его творчестве получила идея «расширенного видения». Стремясь раздвинуть границы традиционного зрения, писал в окрестностях Петербурга акварельные «медитативные пейзажи» (1916), где небо композиционно сливается с землей. Преподавал в Петроградских государственных свободных художественно-учебных мастерских (1918–1926), организовав там особую «мастерскую пространственного реализма».

Автор экспериментальных исследований восприятия цвета, теоретических работ о взаимодействии цвета и звука. Продолжил свои поиски в петроградском Музее живописной культуры (1922), а затем в Инхуке (Институт художественной культуры) (1923–1926). Из его учеников составилась группа «Зорвед» (от слов «зорко ведать»), опубликовавшая в 1923 свой манифест. Пейзажи и абстракции этого периода («Стог. Лахта», 1921; «Движение в пространстве», 1922; оба – в Русском музее) служили иллюстрациями к его теориям. На рубеже 1920–1930-х стремился придать своим идеям более практичное, пригодное для нужд оформительского дизайна выражение. С этой целью совместно с учениками выпустил коллективный труд «Закономерность изменяемости цветовых сочетаний. Справочник по цвету» (1932), предназначенный для практического применения на производстве. Один из лидеров русского авангарда, ключевая фигура русского кубофутуризма.