Творческая манера Пуни утвердилась в красочно-декоративных, кубистических и фовистских натюрмортах, в супрематических контррельефах с реальными инструментами типа молотка или пилы. В 1915 вместе с женой, К. Пуни-Богуславской, организовал в Петрограде выставки «Первая футуристическая картин "Трамвай В"» (1915), «Последняя футуристическая картин "0, 10"» (1915–1916), в которых участвовали виднейшие художники-авангардисты – футуристы, беспредметники. В январе 1916 вместе с К. С. Малевичем провел конференцию по современному искусству в зале Тенишевского училища в Петрограде. К этому же времени относится создание беспредметных произведений, близких к работам Малевича, а также жанровых картин и портретов. После революционных событий Пуни активно занимался организационно-творческой работой: был одним из учредителей союза «Свобода искусству» (1917), в 1918 стал профессором петроградских государственных свободных художественно-учебных мастерских, участвовал в праздничном оформлении Петрограда к первомайским торжествам и годовщине Октябрьской революции, работал на Государственном фарфоровом заводе, выполнил проект печати для Совнаркома. Преподавал в Витебском художественно-практическом институте под руководством М. З. Шагала (1919). Эмигрировал в Берлин (1921), с 1923 жил и работал в Париже. Общался с художниками современных направлений – Ф. Леже, А. Марке, А. Озанфаном, Дж. Северини. Пережил увлечение конструктивизмом, дадаизмом, кубизмом. Работал для театра «Фоли Бержер». Выпустил книгу «Современная живопись» (1923), где подверг резкой критике беспредметное искусство. В последующем творчестве отошел от крайних, эпатажных форм авангарда и писал картины, большей частью пейзажи и натюрморты, в живописно-импрессионистической манере. Позднее, в  конце 1940-х – середине 1950-х – «мозаичные», составленные чистым цветом живописные композиции. Творчество Пуни, на некоторое время ушедшее из поля зрения критиков и историков искусства, вновь было открыто в 1970-х благодаря возросшему интересу к искусству авангарда. Сегодня произведения художника по праву занимают самые престижные места в экспозициях и коллекциях солидных музеев России, Европы, Америки.