В Русском музее находятся уникальные композиции, выполненные Гагариным для кафедрального Сионского собора в Тифлисе, живописными работами «по возобновлению» которого художник занимался в 1853–1855 годах. Часть росписей он укрепил, некоторые написал заново в русско-византийском стиле (не сохранились). Ольга Капарулина. Рисунки и акварели Г. Г. Гагарина в собрании Русского музея // Григорий Гагарин. СПб. 2010. С. 41.

В 1850 году Гагарину поручили роспись интерьеров Сионского собора в Тифлисе. Этому предшествовала серьезная длительная подготовка. При росписи стен художник впервые в России решился применить энкаустические краски, то есть краски на восковой основе. С этой целью Гагарин специально ездил в Мюнхен для консультаций к другу, живописцу В. Каульбаху, прекрасно владевшему техникой восковой живописи и расписавшему стены Нового музея в Берлине*. Гагарин привез из Мюнхена необходимые материалы и подробную инструкцию. Позднее его помощник, кременчугский художник-самоучка М. Т. Трощинский, самостоятельно изобрел восковую эссенцию для красок, не уступающую по качеству мюнхенскому составу. Этими красками были расписаны церкви в Тифлисе, а также церковь Мариинского дворца в Петербурге. В Сионском соборе Гагарин провел некоторые археологические работы, «возобновлял по возможности все древнее в древнем храме». Он непосредственно сам принимал участие в реставрации. «Полтора года, — восхищенно писал грузинский историк Платон Иоселиани, — как он, попеременно художник и мастеровой, приводит к окончанию колоссальное предприятие»**.

Е. П. Гагарина, восхищенная грандиозными планами сына, писала ему: «Ты начал большую работу в соборе, работу трудную и утомительную, при этом ты не оставляешь других своих обязанностей, это огромно! Нужно обладать твоим усердием и твоей жизненной силой, чтобы выносить все эти тяготы. Этот край, которому ты себя посвящаешь, в благодарность должен увековечить твое имя»***. Кроме росписи Сионского собора, по поручению главнокомандующего Гагарин выполнил проекты церквей в Хасавюрте (Дагестан); в Кутаисе, в Мухравани, Грозном, Боржоме, Алагире, Ейске, Темир-Хан-Шуре (Махачкале); Елисаветполе, Екатеринодаре, Шуше, Николаевской станице, для Тифлисской гимназии, в доме экзарха Грузии. Виктория Кадочникова. Григорий Гагарин — «художник живой и интересный» // Григорий Гагарин. СПб. 2010. С. 27-28.

* ИРЛИ РАН, ф. 66, № 676, л. 73.
** Цит. по: Долгова С. Р. Художник Г. Г. Гагарин в Грузии // Панорама искусств 3. С. 210.
*** ИРЛИ РАН, ф. 66, № 317, л. 69. Письмо Е. П. Гагариной от 1 июля 1852